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含珅废水的去除技术1概述含碑废水常见于半导体工业、采矿工业、农药、玻璃、硫酸工业中,碑和碑化合物大多具有强毒性,并认为是一个致癌因素某些地区的地表水中也含有神,因此废水中碎的去除对环境保护是相当重要的2回收利用废水中的三价碑可以用沉淀法进行回收,如硫酸厂中的废水,可用硫化钠在20〜40℃下进行处理,所得的硫化碑用硫酸铜在70℃进行处理,冷却后进行分离,分出硫化铜后,再与硫酸铜溶液反应,并在>70℃通入空气或氧,使碑成为五价,再分出硫化铜,溶液通入二氧化硫或硫酸厂的尾气,使五价碑还原成三价神,并结晶,过滤干燥,即可回收三氧化二碑⑴在从葱醍磺酸制备氨基葱醍过程中,以前曾用过NazHAsCU作为催化剂,其废水可以先在90℃加入过氧化氢,再通过一个阳离子交换树脂处理,出水中形成的H3ASO4可以用20%的NR3(R=C8-i6的烷基)在二甲苯中的溶液进行萃取,约有95%以上的碑被回收,其纯度可达97〜98%,可以回用于氨基葱酯的生产而出水中碑的最终浓度可降至
0.005〜
0.007mg/L⑵3沉淀及混凝沉降法碑的主要处理方法有硫化物沉淀法,或与多价重金属如三价铁等络合并与金属氢氧化物进行共沉定第二种方法是水处理技术中常采用的传统混凝沉降法此外也可采用活性炭和矶土吸附或离子交换
3.1铁盐法铁盐法是处理含碑废水主要方法,由于碑(V)酸铁的溶解度极小,所以除直接用铁盐处理⑶⑷⑸⑹⑺⑻⑼阿外,也可在处理含碑废水时,先进行氧化处理,使废水中的三价碑先氧化成五价碑,使沉淀或混凝沉降法的效果更好由于空气对三价神的氧化速度很慢,所以常用氧化剂进行氧化,常用的氧化剂有氯,臭氧,过氧化氢,漂白粉,次氯酸钠⑵[⑶或高镒酸钾,也可以在亚硫酸钠存在下进行光催化氧化制四如在活性炭存在下也可以进行空气催化氧化,再与镁,铁,钙或镐等盐作用,脱碎能力可以提高10〜30倍〔⑹结合铁盐处理,出水中的碑含量可以降至
0.05〜
0.1mg/L[171o铁盐法可以用在饮用水的净化中去同
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27.废水中的碑可以用石灰乳、铁盐沉淀、中和,再用PTFE膜过滤,废水中的碑的去除率可达
99.7%,克服了传统的含碑废水处理工艺投资高,占地大,运行成本高,处理后水质不稳定的弱点,滤清液无色,清澈,透明,可以达标排放或降级回用叫用硫酸铁或其它三价铁盐可以有效地去除废水中的碎化合物当初始浓度为
0.31〜
0.35毫克/升时,用硫酸铁处理,碎的去除率可达91〜94%,如再经双层滤料过滤,去除率还可增加5〜7%,总去除率可达98〜99%,出水碑含量可降至
0.003〜
0.006毫克/升⑸在用硫酸铁作为凝聚剂时,当用量在500毫克/升时,可以使水中的含碑量从25毫克/升降至5毫克/升以下其机理是共沉淀法,在铁沉淀的同时,将碑也从废水中络合除去碎酸盐和亚碑酸盐都可以用这种方法处理如在处理前用氧化的方法进行预处理,使亚碑酸盐先氧化或高镒酸钾氧化成碎酸盐,其去除效果会更好.以其沉淀的pH值可以控制在22,在沉降时加入高分子絮凝剂其效果更好[23]采用石灰一聚合硫酸铁法对硫酸生产中含碑废水进行了处理,实验了pH值、mFe/mAs质量比、石灰加入量等条件对As去除率的影响结果表明,当pH值为
8.8—
10.6,m Fe/mAs不小于5时,处理后的废水中As的质量浓度小于lmg/L,符合国家排标准[24]当用漂白粉作为氧化剂,结合铁盐处理,可以得到铁盐沉淀,出水中的碑含量可降至
0.3〜
0.5mg/L,产生的碑酸钙含碑及睇分别为20及22%,可在玻璃工业中作为脱色剂阳废水中的碑还可以用氯化镯或与硫酸铁一起作用,使碑成碑酸锢沉淀而去除,所得的神酸锢在pH为3〜
10.0均比较稳定,适宜于后续处置囱口当含重金属工业废水中去除碑时,碑可随重金属的沉淀而一起去除,去除率可达90%,在铁存在的情况下,用石灰处理可有效地去除碑,碑含量可降至
0.05毫克/升如再与氧化钛吸附法结合,出水中的碑含量可以降至5ppb由三价铁盐净化含碑废水的废渣,如再与硫酸亚铁溶液混合,并用石灰将pH调整至9,放置数天后,可以得到强磁性的稳定黑色沉淀冈硫酸厂的含碑废水,可以将其pH从1〜2用消石灰中和提高至12〜
12.3,在中和时并加以搅拌及曝气,再与聚丙烯酰胺处理,经过滤后,并加入粘土进行吸附,出水中的神含量可以降至V
0.05mg/U3]也可以用氯进行氧化,使三价碑转化成五价碑,再与足量的消石灰作用使pH调至12,使碑酸钙析出川利用三价铁和镒的共沉淀作用,可以用来处理含碑废水,pH以9〜12间为好[32]硫酸亚铁也可用来处理含碑废水,在特定的条件下,处理后的含碑量可以降至
0.05毫克/升以下网以阈含神废水可以通过电絮凝法进行处理,当用低碳钢及不锈钢作为阳极及阴极,可用来处理熔炼厂的废水幽
3.2铝盐法用铝盐处理含碑废水,其效果相对较差用明矶时,碑的去除效果约为75〜79%,亚碑酸盐的去除率只有10〜25%但在处理亚碎酸盐前,先用氯气等处理,使其先转变成碎酸盐,则其去除率与碎酸盐相同
3.3硫化物沉淀法含碑废水,在pH6〜7的条件下,加入硫化钠或硫化氢可以开成硫化碑沉淀,并使出水中的碑含量降至
0.05毫克/升[37]并且发现硫化物沉淀法对神酸盐有效,也对亚碎酸是无效的但在石灰存在下,并在高的pH条件下,对碎酸盐和亚硅酸盐均是有效的.因为在高pH的环境下,亚碑酸盐可以转换成碑酸盐[38]在用硫化法处理含碑废水时一,如再结合磁效应,则可以加速其沉降速率,提高碑的去除效率[39][40]另外硫磺在石灰乳中的溶液也可以处理废水中的碑,如果将此沉淀在取去前在加压釜中125〜155℃加热,则可以减少沉淀中碑渗析出的可能[41]硫化钠也可以作为碑的沉淀剂来处理含碑废水,当将氧化还原电位势控制在50〜70mV时,废水中的99%的碑和铜可以被去除[42]用硫化铁FeS对含碑废水可以进行沉淀转化,絮凝和中和的方法进行处理,出水中含碑量在pH2〜9时,可以达到<
0.5mg/L[43]含碑的废水可以用硫化钠来处理[44],例如黄铁矿的洗涤废水,含有22%的游离硫酸及
3.5g/L的碎,可以用65g/L的硫化钠(并用硫化氢处理使硫化钠含量为23%硫氢化钠为77%),室温下搅拌1小时,溶解的硫化氢用压缩空气去除,并加入硅藻土作为过滤助剂,经过滤后,废液中的碑含量可以降至
0.1mg/L[45]用硫化钠处理碑时,也可以在二氧化硫的存在下进行,所得的硫化碑沉淀可以在压热釜中加热至软化点及熔点,可以提高其致密度,密度可以达到
2.05g/cm3,使沉淀易于保存及处理废水中的碑及睇或其它金属,可以用硫化物处理,去除率可以达至IJ
99.97%[46]硫化铁也可以用来除去废水中的碑及其它金属[47],如粉碎的FeS在pH在7左右加至废水中,其中含碑
5.0ppm,经振摇48小时后过滤,碑的含量可以降至
0.0035ppm[48]也有报导在pH为
3.5时,其去除效率为最好[49]在用硫化钠法处理含碑废水时,如能控制氧化还原势在<250mV,再用碳酸钠或消石灰中和,并结合硫酸铁等铁系混凝剂,则效果更好[50]在pHW8的情况下,废水用环状的亚氨基硫代氨基甲酸衍生物处理,可以使神以固体的形式析出[51]在pHW3的情况下,也可以用二烷基硫代氨基甲酸盐(R2NCSSNa,式中R=Me,Et,或n-Bu),可再与硫版可作为碑的沉淀剂[52][53]也可用上述类型的二烷基硫代氨基甲酸有机镂盐,或其多元胺盐,或将其载于多孔树脂上来处理含碑废水[54][55]o
3.4钙镁离子沉淀法用石灰法是去珅的最经济的方法,但必需首先要将三价碑氧化成五价碑,这样才能取得最好的效果这样所得的沉淀溶解度最小,如能加热,并将pH调整至11〜13则效果更好[56][57]如果对出水要求较高,如要求碑的浓度在〜
0.5mg/L,则可以考虑再加入磷酸盐,以提高碑的去除效果[58J,去除率可以达到99%[59]碑可以用碱土金属性离子进行沉淀去除,包括钙,镁及钢等三价碑和五价碑与氢氧化钙作用,在碱性条件下可以生成CaAsO
22.CaOH2及Ca3AsO
42.CaOH2,可以用二阶段进行反应,第一阶段碑的浓度可以降至V10mg/L,而在第二阶段碑的浓度可以减至V O.5mg/L,而第二阶段的污泥回流至第一阶段所得的沉淀如能在>700℃加热灼烧,可以使沉淀稳定,碑不易渗出[60]如结合其它方法,可以使出水中的碑含量降至V O.3mg/L[61]o也可以用电石糊,如一含490mgAs/L的废水,先用次氯酸钠溶液进行氧化,再用电石糊将pH调至
29.5,经过滤后,滤液中的碑含量可以降至
6.4mg/L[62]如用硫酸镁作为沉淀剂,pH应控制在
8.5左右[63]可在用氯化镁时,加入石灰,使pH调整至
10.0〜
10.5[64使用硫酸镁可以使碑的浓度降至5mg/L[65],当镁/伸比为200:1时,出水中碑浓度可以降至W
0.5mg/L[66]废水中的三价碑也可以先用微生物Pseudomonas Putida及Alcaligenes eutrophus处理,再用磷酸盐及石灰处理的方法去除[67]
3.5其它沉淀法含碑废水如与能水解产生钛酸的化合物作用,则可以共沉淀的原理将碑除去如在pH2〜8的范围内将含
97.08的合成含碑废水用钛酸四异丙酯作用,并在40℃搅拌16小时,经过滤后,废水中的碑含量可以降至
0.026〜
0.054PgAs/ml[68]废水中碑还可以用有机胺进行离子浮选法进行处理,如可以用十六烷胺醋酸盐或十八烷胺醋酸盐,与碑反应生成疏水性的沉淀而被去除,当pH值为
4.7〜
5.1时,出水中神的含量可以降至<
0.5mg/L,但如有氯离子及硫酸根离子存在时,会影响碑的去除[69]4吸附法用稀土属物质来去除废水中的有害阴离子,如F,As及Se等有些稀土物质在工业中未找到用途,但量大,可用来处理废水,如锢盐可用来沉定碑盐,固体的锢及钮可用来吸附其它有害负离子,也可将锢或钮离子载于多孔的硅胶上以改进其吸附作用[70]载有铁的天然或人工沸石也可以有效地从废水中将碑去除[71]°制铝工业的红泥也可以用来作为碑的吸附剂,在pH
9.5的条件下有利于三价碑的去除,而在pHl.l〜
3.2则有利于五价碑的去除,三价碑的吸附过程是一个放热过程,而五价碑的吸附过程则是一个吸热过程[72]由碳酸镒及碳酸秘Mn:Bi=
1.00:
0.23混合物在400℃加热
4.5小时制成的氧化镒可以用来吸附废水中的碑,其中含的钿可以提高氧化镒对碑的吸附,在pH为
4.5〜
5.0时,及As的浓度为10mg/L时,其吸附容量为
7.75mg/g,可以使碑的浓度降至
2.3mg/L[73J[74Jo由低温电解而制得的二氧化镒,在投加量为2g/L及pH为2口寸,10ppm的碑可以降至
0.15ppm,并可以用氢氧化钠溶液再生[75」水滑石Mg3AlOH82CO3xH2O,可以从废水中吸附碑,当碑的初始浓度分别为75,100,150mg/L时,其最大的去除率分别为
78.2,
74.8及
70.2%在pH为
8.5时其吸附容量最大,其吸附模式符合Langmuir吸附等温线吸附后的碑并可用
0.1M的氢氧化钠洗脱下来[76]锐钛型的二氧化钛可以用来吸附废水中的碑,如当废水中的碑含量为3ppm,当与100克/10升的上述二氧化钛悬浮液处理,出水中的碑含量可以降至30ppb的水平[77]吸附还可以用载铝的沸石[78]、载铝的壳聚糖珠[79]、在用载铁5%-30%的灼烧过的硅藻土[80]、膨润土及D202树脂[81]来去除废水中的碑铁或氧化铁可以吸附地热水中的碑,如铸铁屑可以用作吸附剂,并可用酸将吸附的碑洗脱下来[82]一些制备锌过程产生的含铁废渣,也可以用来作为碑的吸附剂,如废渣中含氢氧化铁45〜52%,氢氧化铝
1.3%,氢氧化锌13〜20%及水25〜30%可用来吸附碑[83]一种由FeOH3处理过的石灰石,可以用来吸附碑其碑的吸附容量取决于石灰石上所载的铁量在pH2〜10的范围内,吸附不受pH的影响,并不受Cl—,NO3一,SO4一及C1O4一所影响,但磷酸根的存在会大大地影响其吸附性能而在pH
3.5〜10的范围内,吸附在上的碑并无明显的解吸作用[84]石灰石最好是来源于珊瑚,这种多孔的石灰石除铁外,铝,镁或再加上戊二醛对碑都有较好的吸附作用[85]而沸石载有二价镒或三价铁后都有明显的吸附碑的作用[86]活性炭可以用来吸附水中的碑,如用错,铁,银,钻或铝在350℃下进行改性,其吸附性能更好,其中以含错的炭为最好,其次为铁,吸附过程认为是一种对AsO42一的化学吸附,磷酸盐对吸附有抑制作用,含错炭可以用
0.01〜
0.1N氢氧化钠进行再生[87]活性炭对碑的吸附,在pH为4〜5时为最好,其机理主要是静电吸引及形成特殊的化学键,活性炭的型号对碑的吸附也有较为重要的作用,废水中存在有机污染物对碑的吸附影响不大,但二价铁的存在可以提高对碑的吸附速度,并提高其去除率,强酸或碱可以从活性炭中回收五价碑,但不能完全恢复活性炭的吸附能力[88]对活性炭的来源研究发现在碱性条件下,煤〉果壳>木材,吸附的碑主要是HzAsO”及HAsO4-,但在pH低于8时,H3ASO3不能被吸附,但一旦被氧化成H3ASO4,就能很快地被吸附由于活性炭对亚碎酸有很强的催化氧化的能力,在空气的存在下,很快地被氧化成碑酸而被吸附催化的最佳pH为5〜6,而在酸性条件下,其活性炭吸附能力依其来源为木材〉果壳〉煤废水中的碑可以用软镐矿MnCh,磁性黄铁矿FeS,方铅矿PbS,纤锌矿ZnS等矿石所吸附FeS对三价碑及五价碑的吸附容量分别为
0.74及
0.82mmol/g[89]o强碱性的苯乙烯树脂在处理含神废水时,其去除率可达>
99.7%[90]在用阴离子交换树脂吸附之前,先用阳离子交换树脂进行处理,可以改善阴离子交换树脂对碑的吸附能力191J分子中含有CH2NRCH2[CHOHhCH20H结构的螯合型树脂,其中R=H或C—的烷基,以及n=l〜6,如Amberlite IRA743,可以用来吸附废水中的碑,其吸附容量为30mgAs3+/mL树脂[92]载有单斜或立方晶体水合氧化错的多孔树脂可以用来吸附错,这种树脂可以用多孔球形高分子珠体用八水氧氯化错处理,再经水解及热处理水合氧化错沉积在树脂的一些较大的孔径孔道中,在弱酸性或中性条件下对五价碑有良好的吸附作用,而三价种要在pH9〜10才有较好的吸附作用用这种方法处理可以达到日本的工业排放标准O.lppm,吸附后可以用1M的氢氧化钠进行再生,而在吸附或再生过程中,错的渗出是极微小的,所以吸附树脂可反复使用[93][94][95]铝酸盐浸渍的壳聚糖颗粒可以pH
2.5〜
3.5的范围内有效地吸附五价神,其机理是碑与其中铝酸盐发生复合的原因,即使浓度较低,其吸附容量仍很高,可以用来作为废水治理中最后净化的手段,磷酸盐的存在对吸附有一定的抑制作用,其吸附过程符合Langmuir吸附等温线[96]可以用季镂化的稻谷来吸附废水中的五价碑,吸附基本上是属于离子交换过程,并符合Langmuir吸附等温线,其最大吸附容量在28±2℃及pH为
7.5时为
18.98mg/g硫酸根对吸附有抑制作用[97]用合成的针铁矿来吸附废水中五价碎,并用气浮法进行固液分离[98]用铜浸渍过的锯木炭来吸附三价碑,吸附过程是一级反应,并呈吸热过程,当废水浓度为100mg/L时,在pHl〜12间,三价碑的吸附率从
1.5%增加至
74.9%,过程符合Langmuir吸附等温线,阴离子如氯离子,醋酸根,高氯酸根,碳酸根及磷酸根对过程均无明显影响,含15%的H2O2的
0.2MHNO3可用来作为再生剂[99]三价碑可以用瓷土进行吸附,过程符合Langmuir吸附等温线,在pH8时有最大的去除能力[100]而五价碑的最大去除能力时的pH为
6.4[101]三氧化二铝也可以用来吸附废水中神,吸附后可以膜技术进行微滤固液分离,吸附剂可以再生回用[102]经过2小时的处理,出水中的碑含量可以降至W50ppb[103]在用氯,次氯酸钠或臭氧预处理后,将三价碑氧化成五价态后,碎还可以用粒状的由电解制得的二氧化镐来吸附去除吸附过程不需要对pH进行控制[104]飞灰吸附碑时符合Freundlich吸附等温线,其吸附性能与活性炭一样良好,其它存在的离子对吸附影响不大[105]可用来吸附废水中的碑的吸附剂还有斜发沸石[106]5离子交换法废水中的碑酸盐和亚碑酸盐还可以有效地用强碱型或弱碱型离子交换树脂去除弱碱性阴离子交换树脂Ionic A-260处理含碑68毫克/升的碑酸盐废水,在pH值
6.95时,去除率可达82〜100%,中等碱性或强碱性树脂Ionic A-300,A-540,A-550效果较差一般而言,弱碱性树脂宜在较低的pH环境下工作,而中性树脂宜在接近中性的条件下工作较好,而强碱性离子交换树脂则可在较宽广的pH条件下工作[107][108]o用铝载的聚羟后酸螯合树脂可以在pH3〜
6.5下对废水中的碑进行吸附,吸附过程符合Langmuir模式,最大吸附容量为
2.1mmol/g树脂,常见的阴离子如氯根,硝酸及硫酸根不影响碑的吸附,但磷酸根有明显的影响,此法可以用来处理半导体工业及木材处理工业[109]载铁的亚氨基醋酸盐螯合树脂载铁量为168mg/g树脂用来处理含碑废水时,在pHL7时碑的吸附量最大,碎的吸附量可达〜60mg As/g树脂[110]此外还可载有错ZrIV-EDTA的螯合树脂进行进行交换吸附[111]碑可以用含筑基的大孔树脂来吸附去除,这种树脂可以从甲基丙烯酸-2,3-环硫丙基酯-二乙烯苯聚合而得它显示出对三价碑的良好吸附作用,所吸附的NaAsO2可以用稀氢氧化钠溶液解吸,可以多次循环作用[112]6萃取法含三价和五价碑的硫酸废水,可以用等体积的疏水性萃取剂在50c进行萃取分离,所用的萃取剂有Cyanex923,Cyanex925,Cyanex301及新癸酰异羟月亏酸在甲苯中的溶液[113]也可以用含有细小吸附颗粒及镂盐的溶剂对含五价碑的废水进行处理,即使废水中的硅浓度很低,碑仍能很容易地被去除,可以用来处理电子元件蚀刻废水[114]另外还有报导用磷酸三丁酯作为萃取剂对碑的萃取口⑸7生物法水葫芦EichhomiacrassipesMartSolms可以水中吸收碑对水质进行净化由于碑还有可能从水葫芦中渗沥出,所以当水体中有水葫芦存在时,对水体中的碑的环境评价要特别注意⑴6]Seopullariopsis brevicaulis可使废水中的神酸盐转化成肿及三甲肿,废水中的碑去除率可以达到93〜99%,其产生的气体经加热热解回收高品质的碎,而Penicillium chrysogenum可还原硫化合物成元素硫或二甲基硫,回收率可达89〜98%的硅⑺废水除碎的效果还可以通过生化的方法来改进,如在生化池中加入金属铁,铁细菌如等量的Deptothrix ochracea,D.crassa及jallionella ferruginea,硫酸盐还原菌及锯末等Ui%含碑废水也可以用生化的方法,如利用Scopulariopsis brevicaule霉菌在pH
3.4时处理6天,可有
99.5〜
97.5%的去除率,将废水中的碑离子转变成气态的三甲碑,将此含碑气体进行热分解,可以获得高纯度的碑口电参考文献[1]Miclea LetaLRom.
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